Năm 1963, khi chế độ Ngô Đình Diệm triệt hạ cờ Phật giáo và vụ thảm sát ở Đài phát thanh Huế xảy ra, ngài Tâm Phật Thiện Siêu đại diện cho Phật giáo Thừa Thiên ký vào Kiến nghị 5 điều phản đối chế độ độc tài Ngô Đình Diệm đàn áp Phật giáo. Đêm 20.8.1963, Hòa thượng bị bắt giam tại Ty Công an Thừa Thiên, cho đến khi chính quyền Diệm bị lật đổ, ngài mới được trả tự do.