Năm 1952, Ngài Tâm Thật Thiện Châu thọ Cụ túc giới, tham gia làm giảng sư đi diễn giảng suốt 17 tỉnh Trung phần Việt Nam. Sau đó vào Nam, được sự yêu mến và giúp đỡ của Cư sĩ Chánh Trí Mai Thọ Truyền và của Hòa thượng Thích Minh Châu, Ngài được học bổng của Chính phủ Ấn Độ để sang học ở Đại học Phật giáo Nalanda từ 1961 đến năm 1965; tại đây Ngài đã đậu bằng Pàlyacharya, sau đó đậu bằng M.A.